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天圣五年(1027年),以刑部侍郎贬知宣州,后改知应天府。在此期间,他极重视书院的发展,大力扶持应天府书院,力邀范仲淹到书院讲学,培养了大批人才。该书院(又称“睢阳书院”)与白鹿洞、石鼓、岳麓合称宋初四大书院。这是自五代以来,学校屡遭禁废后,由晏殊开创大办教育之先河。庆历三年在宰相任上时,又与枢密副使范仲淹一起,倡导州、县立学和改革教学内容,官学设教授。自此,京师至郡县,都设有官学。这就是有名的“庆历兴学”。
明道元年(1032年),晏殊升任参知政事(副宰相)加尚书左丞。第二年因谏阻太后“服衮冕以谒太庙”,贬知亳州、陈州。五年后召任刑部尚书兼御史中丞,复为三司使。时值李元昊称帝,建立西夏国,并出兵陕西一带,而宋将屡屡败退。晏殊全面分析当时的军事形势,从失利中找原因,针对存在的问题,奏请仁宗后,办了四件加强军备的大事:撤消内臣监军,使军队统帅有权决定军中大事;召募、训练弓箭手,以备作战之用;清理宫中长期积压的财物,资助边关军饷;追回被各司侵占的物资,充实国库。由此,宋军很快平定了西夏的进犯。
庆历二年(1042年),晏殊官拜宰相,以枢密使加平章事。第二年,以检校太尉刑部尚书同平章事,晋中书门下平章事,集贤殿学士,兼枢密使。庆历四年(1044年),因撰修李宸妃墓志等事,遭孙甫、蔡襄弹劾,贬为工部尚书知颖州,后又以礼部、刑部尚书知陈州、许州。60岁时以户部尚书、观文殿大学士知永兴军节度使(今陕西西安)。后调到河南府,官衔被转到兵部。
至和元年(1054)六月,晏殊因病请求回京城医治,待病好以后,再出京任职,仁宗特意把他留下来,让他为自己讲经释义,让他五天到自己这里来一次,按宰相的规格对待他。过了一年,晏殊的病情加重了,仁宗想前去看他。晏殊知道后就立刻派人捎信给仁宗,信中说:“我老了又重病在身,不能做事了,不值得被陛下您担心了。”不久即于至和二年正月二十八日(1055年2月27日)去世。